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《大侦探皮卡丘》的背景设定为人类与精灵宝可梦和平共处的一个世界，私家侦探Harry Goodman突然失踪，其子Tim试图找到失踪的线索。Tim意外发现自己可以和皮卡丘进行沟通，并搭档大侦探皮卡丘一同调查父亲失踪之谜，最终发现一个足以毁掉整个精灵宝可梦宇宙的惊天阴谋。