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位于卡洛斯地区有一座和谐宁静的地下王国——钻石王国。调皮可爱的精灵公主蒂安希（松本真理香 配音）备受宠爱，然而她似乎并未拥有让维持着王国运行的神圣钻石继续产生能量的能力，为此她在长老的指点下启程前去寻

手段无情冷酷的正义使者惩罚者卡斯尔在追查军火贩子该隐时遇到了黑寡妇和神盾局指挥官弗瑞。神盾局志在防止他们所开发的尖端武器技术被利维坦等恐组织获取，因此急需沿着该隐这条线找到失窃的技术资料。崇尚个人主义的卡斯尔最终接受弗瑞的建议，和黑寡妇组成了临时搭档。然而卡斯尔绝不会轻易听从他人的安排，行动中他执意抓住作恶多端的该隐，为此和黑寡妇争执迭起。另一方面，黑寡妇则意外邂逅曾经在神盾局并且应该早已死去的恋人艾利阿斯。